1911年，为了证明电子电荷为电荷的基本单位，密立根将油雾喷入水平放置的电容器极板之间，然后跟踪单个带电油滴在重力和荷电极板间电场的作用下在空气中的降落过程。当油滴上的电荷改变时，电场对油滴的作用就会突然增强，油滴的速度便会随之改变。他通过调整电容器上的电压，使作用在油滴上向下的重力和向上的电力平衡，从而使油滴保持稳定状态。利用观察到的电压、油滴的密度和油滴自由下降的速度，他能够算出油滴上的电荷值。他发现，这些电荷值总是电子电荷（e = 1.60×10^-19库仑）的整数倍。因此，e应是自然界中电荷的基本单位。

　　1912-1915年间，他利用复杂、精密的仪器和高真空中的样品，检验了爱因斯坦1905年提出的光电效应公式。在照射光的频率为ν的情况下，他测量了光电子从金属中逸出所需的最小电压V，验证了光电效应的爱因斯坦关系式：E = hν-W，并直接运用光电方法对普朗克常数h作了首次测量。

　　密立根是现代实验物理学大师，他一贯强调精确测量在物理学进步中的重要作用。他认为，只有在这类工作的基础之上，科学才能稳步地向前进，才能建立在“比金字塔更加牢固、更加持久的基础之上。”